近日，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系劉志博團(tuán)隊(duì)在National Science Review上發(fā)表了題為“Radiocatalytic ammonia synthesis from nitrogen and water”的研究工作。該工作利用電離輻射作為賦能方式，在室溫下利用水輻解產(chǎn)生的高還原性水合電子（e?aq）實(shí)現(xiàn)了氮?dú)猓∟2）的還原反應(yīng)。

   氮（N）是生命活動的必需元素。N2作為自然界最豐富、易得的氮源，在空氣中占比高達(dá)78%，但受限于N≡N三鍵的高鍵能（941 kJ/mol），N2難以被活化利用。上世紀(jì)發(fā)展沿用至今的Haber-Bosch制氨法成功實(shí)現(xiàn)了氮?dú)庀虬保∟H3）的直接工業(yè)化轉(zhuǎn)化，推動了全球農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展，養(yǎng)活了世界上一半的人口，是糧食安全的根基。然而，這種氮?dú)馀c氫氣反應(yīng)的合成氨技術(shù)需要高溫高壓設(shè)備，耗能高，且氫氣的工業(yè)獲取伴隨大量二氧化碳的排放。因此，發(fā)展高效、綠色的合成氨技術(shù)一直受到廣泛關(guān)注。

核能是一種低碳、高效的能源形式。目前核能利用過程中產(chǎn)生的大量電離輻射（如γ射線）仍未被很好地開發(fā)利用，這部分輻射可以在溫和條件下輻解水產(chǎn)生高還原性或高氧化性的活性物種。該工作發(fā)現(xiàn)，利用γ射線輻解水產(chǎn)生的e?aq能夠?qū)崿F(xiàn)氮?dú)馀c水反應(yīng)合成氨。使用輻射合成的Ru/SiO2催化劑能夠輔助N2活化、顯著提高NH3的產(chǎn)額。通過對催化劑種類、催化劑用量、反應(yīng)壓強(qiáng)、反應(yīng)時間、添加劑等實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行優(yōu)化，反應(yīng)效率可以得到進(jìn)一步的提高，能量轉(zhuǎn)化效率最高可達(dá)563.7 mgNH3·MJ?1。在總吸收劑量為312.0 kGy時，NH3濃度可以達(dá)到5.1 mM。催化循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，輻射合成的Ru/SiO2催化劑在放射性環(huán)境中仍可以保持其催化活性，具有良好的輻射穩(wěn)定性。

   北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院/北大-清華生命科學(xué)聯(lián)合中心/昌平實(shí)驗(yàn)室劉志博教授為該論文通訊作者，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院穆博帥博士和博士研究生徐洋為論文共同第一作者。本研究感謝席振峰院士以及魏俊年研究員的建議和幫助，感謝翟茂林教授以及李久強(qiáng)高級工程師在輻射化學(xué)和輻照上的幫助。該工作得到了北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、北大-清華生命科學(xué)聯(lián)合中心、昌平實(shí)驗(yàn)室、北京分子科學(xué)國家研究中心、中華人民共和國科學(xué)技術(shù)部、國家杰出青年科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金的資助。